虽然外蒙撤治已成定局，但外蒙的王公和喇嘛两派围绕撤治条件问题明争暗斗，尤其是喇嘛不愿失去既得利益，对撤治颇为抵触，导致撤治延宕不决。中央政府驻外蒙的代表都护使陈毅则周旋两方之间，商定了《外蒙善后条例》63条方案，准备由外蒙王公呈报中央政府批准。此时，徐树铮还陷入北京的政争之中，他在6月成功推翻了钱能训内阁，扶植龚心湛代理国务总理，徐世昌为了打击徐树铮的气焰，与曹锟、张作霖联手，点名要已成为徐树铮之政敌的靳云鹏组阁，徐树铮反对靳云鹏组阁失败，开始专心于外蒙古问题。都护使陈毅与蒙古王公方面商量的有条件撤治方案，显然不符合徐树铮的口味，他于1919年10月23日自京启程，10月29日抵达外蒙首府库伦（今乌兰巴托），11月1日便指出陈毅撤治方案的“七不可”，主张简括数句，快刀斩乱麻地解决外蒙问题。 随后他排挤陈毅，并对外蒙当局施压，于11月14日夜晚直赴外蒙“总理”巴德玛多尔济住处，出示他新拟8项撤治条件，逼其签字；或者外蒙先提出撤销自治，再商定条件，并警告巴德玛多尔济说：“宽限一日，夜晚须解决，否则拿解者不止一佛（指外蒙“皇帝”哲布尊丹巴活佛），执事虽老，亦当随行！” 巴德玛多尔济听了以后吓得战战兢兢，第二天便赶紧召集王公和喇嘛开会，拟出了请求撤治的呈文，马不停蹄地交给徐树铮，徐树铮为昨日的鲁莽向巴德玛多尔济道歉，随后立刻将呈文送至北京。11月22日，大总统徐世昌批准外蒙撤治呈文，至此外蒙古全境重新被置于中国中央政府的直接管辖之下。此前一天，徐树铮已从库伦返回北京复命。
1919年12月2日，北洋政府任命徐树铮为外蒙活佛册封专使，12月27日，徐树铮第二次来到库伦，1920年1月1日为哲布尊丹巴八世举行册封典礼，在恰克图巡视边务后于1月24日返回北京。1920年5月10日，徐树铮第三次赴蒙。不久后，北洋内直奉矛盾陡然升级，徐树铮于6月被段祺瑞召回。接着，大总统徐世昌于1920年7月4日免去徐树铮西北筹边使之职，徐树铮对外蒙的经营也就戛然而止。一年后，外蒙古在苏俄的支持下独立建国。
直皖战争
徐树铮收复外蒙古，他本人和皖系的威信和实力随之大为增长，令奉系张作霖和直系曹锟如坐针毡。原本北洋各派系在段祺瑞、徐树铮的指挥下共同对南作战，到1920年时已经离心离德，大有剑拔弩张之势。徐树铮的政敌靳云鹏在直奉二系及徐世昌的支持下坐上总理之位，也让徐树铮耿耿于怀。1920年4月8日，曹锟在保定以悼念直军阵亡将士为名义，召集8省代表开会，不仅决议停止对南作战，还要求解散徐树铮所把持的安福俱乐部，矛头直指皖系。1920年5月，吴佩孚从南方前线撤回直隶，直皖关系日益紧张。直系明确提出罢斥徐树铮，段祺瑞坚决不接受。7月3日，张作霖、曹锟、李纯等通电公布徐树铮“祸国殃民”、“卖国媚外”、“把持政柄”、“破坏统一”、“以下弑上”、“以奴欺主”六大罪状 ，7月4日，大总统徐世昌免徐树铮西北筹边使之职，改授远威将军，其指挥的边防军划入陆军部。段祺瑞和徐树铮对此怒不可遏，加紧对直系备战。7月9日，段祺瑞组建定国军，自任总司令，徐树铮任副司令兼总参谋长。7月14日，段祺瑞发布总攻击令，曹锟、吴佩孚率军迎战，直皖战争爆发。两军从廊坊到高碑店一线展开战斗，到7月17日时，皖军将领曲同丰被吴佩孚生擒，张作霖也通电助直反皖，战局急转直下，徐树铮见大势已去，当晚从廊坊战场逃回北京。7月19日，段祺瑞引咎辞职，直皖战争结束。
皖系战败后，安福俱乐部被解散，徐世昌下令通缉徐树铮等“十大祸首”，徐树铮逃到日本公使馆避难达百余日。1920年11月14日，徐树铮藏在一个箱子里，被运离日本公使馆，然后自天津东渡日本。
自直系声讨徐树铮以来，徐树铮本人一直保持沉默，先是静观待变，而后埋头于军事部署，未尝公开以言语反驳。因为他自知树敌过多，不宜公开发言。直皖战争失败对徐树铮来说是一次沉重打击，不仅武力统一的梦想被彻底粉碎，而且他的政治生命也随着皖系的倒台而基本终结。此后徐树铮虽图谋卷土重来，但再也没有先前在中央政界呼风唤雨的能力了。
开府福建
1921年1月末，徐树铮自日本返回上海，2月初秘密到达福州，劝说福建督军李厚基与浙江督军卢永祥一起推翻直系军阀。李厚基曾经是皖系成员，并与徐树铮有表亲关系，但他为了维护自己地位，不愿接受徐树铮建议。4月，徐树铮又游说卢永祥，卢永祥虽然是皖系军阀仅存的硕果，但与徐树铮有隙，为保存实力，也不予理会。这时，孙中山返回广东，展开第二次护法运动，自任中华民国非常大总统。徐树铮产生了与曾经的敌手——孙中山合作的想法。在此之前，徐树铮就和孙中山有了一些联络，他曾阅读《孙文学说》一书，对孙中山的主张表示赞成。收复外蒙古以后，又主动电告在上海的孙中山，孙中山也以陈汤、班超相称许。这时出于打倒直系的目标，徐树铮开始为皖系和孙中山牵线搭桥。
1921年12月22日，徐树铮抵达广州，试图会晤孙中山，孙中山因公务缠身，派廖仲恺、汪精卫、蒋介石等代为接见。1922年1月18日，徐树铮又前往桂林，在独秀山下靖江王府会见了孙中山，徐树铮建议孙中山与段祺瑞、张作霖建立三角同盟，打倒把持北京政府的直系军阀，孙中山表示赞成。两人相谈甚欢，孙中山甚至要把徐
树铮留下来作参谋长，被徐树铮婉拒。徐树铮回到上海，致函隐居天津的段祺瑞，建议联合孙中山，段祺瑞权衡再三，终于同意。
1922年4月，第一次直奉战争爆发，张作霖的奉军败北，退回东北自保；6月，陈炯明与直系勾结，驱逐孙中山，孙中山回到上海。8月21日，徐树铮与孙中山在上海会谈，徐树铮拟至福建延平（今南平）策动他的旧部王永泉推翻李厚基，占领福建，作为反直根据地，请求孙中山调其部队相助。孙中山表示同意，派胡汉民去延平与王永泉商议合作条件，徐树铮本人也携带段祺瑞拨给他的80万元经费，于9月7日潜入延平，成功说服王永泉与效忠孙中山的粤军许崇智部一起打倒李厚基。9月27日，王永泉在延平宣布独立，许崇智亦从粤赣边境向福州进军。10月2日，徐树铮在延平建立“建国军政制置府”，自称“总领建国军政制置府事宜”，宣布尊奉段祺瑞和孙中山，在正统政府成立以前不听从任何人的号令，以其所著《建国铨真》为准则。随后王永泉和许崇智在其指挥下打败李厚基，徐树铮于10月17日进入福州，任命王永泉为福建总抚。但是，徐树铮的制置府基本上无人支持，不仅直系虎视眈眈，王永泉同床异梦，就连段祺瑞也不赞成徐树铮另立旗号。福建人民则高呼“闽人治闽”，孙中山方面亦主张“军民分治”。徐树铮接受孙中山的主张，以王永泉为福建总司令，闽籍国民党人林森为福建省长，昙花一现的建国军政制置府便被取消了。
访问各国
1922年11月2日，徐树铮离开福建，经上海前往天津，会见段祺瑞，汇报闽事经过，后又返回上海，隐居近两年。这期间，他一直在撮合与维持段祺瑞和孙中山的联盟关系，另外他还在1924年夏秘密来到奉天，会见张作霖，捐弃前嫌，重修旧好，使皖奉一致针对直系。 1924年夏秋之际，直系江苏督军齐燮元与皖系浙江督军卢永祥之间的江浙战争爆发，徐树铮再度活跃，援助卢永祥对抗齐燮元，但卢永祥的浙沪联军节节败退，到10月时只剩下上海，徐树铮趁机取而代之，通过卢永祥部将陈乐山、杨化昭逼卢下野，然后自任浙沪联军总司令。孙中山听说徐树铮登台，积极响应，发表了讨贼宣言，并鼓舞部下说：“又铮登台必可大振，望各方为之助力，我军仍决入赣。” 不料，10月15日徐树铮到华界浙沪联军司令部开完会后返回上海英租界寓所时，被偏袒直系的英租界工部局拘禁，理由是他在租界从事军事活动违反相关规定，于是徐树铮欲在江浙大展宏图的计划流产了。…
