1929年7月，刘志丹出任省委候补常委。后到陕甘边界从事兵运工作，领导创建了南梁游击队。
1930年前后，刘志丹、谢子长在陕甘边界一带开展革命活动。
1931年10月，和谢子长等将南梁游击队与陕北游击支队合编为西北反帝同盟军（不久改编为中国工农红军陕甘游击队），先后任副总指挥、总指挥，总结过去失败的教训，学习井冈山斗争的经验，开辟以照金、南梁为中心的陕甘边苏区。
1932年1月，刘志丹任西北反帝同盟军副总指挥兼第二大队队长。
2月，西北反帝同盟军改编为中国工农红军陕甘游击队，先后任总指挥、三支队队长。
年底，红二十六军二团成立，任政治处长、参谋长，领导创建了以照金为中心的陕甘边革命根据地。在“左”的错误领导下，红二团南下失败，刘志丹等辗转回到照金，出任陕甘边红军临时总指挥部参谋长。
11月后，任红二十六军四十二师参谋长、师长。
1934年5月，任陕甘边革命军事委员会主席。在刘志丹的正确指挥下，红四十二师与红军游击队密切配合，打垮了国民党陕甘当局对以南梁为中心的陕甘边根据地的“围剿”，在陕甘边界十多个县的广大农村建立了苏维埃政权。
1935年2 月，西北工委、西北军委建立，刘志丹先后出任西北工委委员、西北革命军事委员会主席、前敌总指挥，统一指挥红二十六军、二十七军。在领导第二次反“围剿” 斗争中，率领红军先后解放了安定、延长、延川、安塞、靖边、保安六座县城，使红色根据地扩大到东临黄河，南到淳化、耀县，西接庆阳，北抵长城的广大区域，使陕甘、陕北两块根据地完全连成一片。主力红军发展到5000多人，游击队扩大到4000余人。
1935年9月，红二十五军长征到达陕北，与西北红军组成红十五军团，刘志丹任副军团长兼参谋长，参与指挥了劳山战役。
10月初，西北根据地发生严重错误的肃反，刘志丹等被捕人狱，中共中央及中央红军长征到陕北后在毛泽东同志的亲自过问下获释，先后任西北革命军事委员会后方办事处副主任和中共中央所在地瓦窑堡警备司令、红军北路军总指挥、红二十八军军长、西北军委委员等职。
1936年3月，率红28军参加东征战役，由罗峪口附近东渡黄河，挺进晋西北，迭克敌军。
1936年4月14日，在攻打山西中阳县三交镇时牺牲，年仅33岁。
1936年4月24日，中共中央在瓦窑堡举行追悼大会，沉痛哀悼刘志丹将军。毛泽东题词：“群众领袖，民族英雄”。
6月，中共中央决定将保安县改为志丹县。
1943年5月，中共中央在延安举行刘志丹将军移陵公祭典礼，朱德、任弼时致辞。毛泽东、周恩来、朱德、张闻天等党、政、军领导为其题词，表达了党中央和人民群众对刘志丹将军光辉一生的崇高敬意和高度评价。
1993年，为纪念刘志丹同志诞辰90周年，江泽民同志题词：“学习刘志丹同志的革命精神，建设有中国特色的社会主义”。
1996年，刘志丹被中共中央军事委员会确定为中国人民解放军36位军事家之一。
2003年9月28日下午，经中共中央批准，解放军总政治部、中央党史研究室在北京人民大会堂举行纪念刘志丹同志诞辰100周年座谈会，曹刚川出席并发表讲话。
人物轶事
“追求真理，救国救民”是刘志丹一生的宿愿。他从青少年起，就对除暴安良的英雄人物十分崇敬。特别是五四运动后，他在新文化、新思想的影响下，崇尚科学民主，反对封建压迫。他生长在贫瘠落后的陕北，亲眼目睹了民不聊生、饿殍遍野的凄惨景象，对旧中国的黑暗状况十分不满，立志救国救民，决心从根本上改变这种不平等的社会。1922年，他考入榆林中学，在共产党员魏野畴、李子洲等老师的教育指导下，接受了马克思主义，认识到只有社会主义才能救中国。1924年冬，他毅然加入中国社会主义青年团，翌年转入中国共产党，成为一名坚定的共产主义者，决心“为自己的信仰奋斗到底”。
1926年初，他按照中共陕西党组织的决定，投笔从戎，考入广州黄埔陆军军官学校。这是他军事生涯的开始。大革命失败后，刘志丹深深地懂得中国共产党独立掌握军队和领导武装斗争的极端重要性。他说：“我们没有枪杆子，只靠笔杆子不行。结果人家一翻脸，我们就只有滚蛋。”这是他对大革命失败教训的深刻反思，也是对党内右倾机会主义严重危害的深刻认识。从此，他更加坚信毛泽东提出的“枪杆子里面出政权”的著名论断，为创建党所独立领导的革命武装进行了艰苦卓绝的斗争，经历了艰难曲折的战斗历程。
组织领导渭（南）华（县）起义，是刘志丹创建革命军队的起点。1928年5月，他按照中共陕西省委的决定，同唐澍、谢子长等领导我共产党控制的国民党军新编第三旅，与渭华地区的农民暴动队伍相结合，正式宣布起义，公开打出工农革命军的旗帜。渭华起义是继南昌起义、湘赣边界秋收起义和广州起义之后，我党在国内举行的规模最大的一次武装起义，具有重要影响。但是，由于敌我兵力悬殊等原因，起义军遭受重大损失，唐澍等壮烈牺牲，起义遂告失败。刘志丹却毫不灰心，继续投入战斗。1928年冬，他按照中共陕西省委的决定，到达榆林担任陕北特委军委书记。他鉴于当时陕甘地区各派军阀正在竭力扩张势力，即于翌年四五月间在红石峡主持召开陕北特委会议，提出“变敌人的武装为革命的武装”的重要思想。这是刘志丹为建立革命军队而提出的大胆创见。据此，会议决定采取以“红色”“白色”“灰色”三种形式开展武装斗争，创建革命武装。
在创建根据地斗争中，刘志丹采取了武装斗争、土地革命和根据地建设三者紧密结合的方针。他认为，只有进行武装斗争，才能在一定范围内开辟农村根据地，建立苏维埃政权；只有进行土地革命，满足农民对土地的要求，才能获得人民群众的支持，根据地才能得到巩固；只有建立起巩固的根据地，武装斗争才不至于变为流寇式的战争，才可能避免迅速失败的命运。
1931年9月，刘志丹把南梁地区的游击武装，连同分散活动在合水、庆阳山区的民间武装改编为党所直接领导的南梁游击队，亲自担任总指挥。并成立了中共队委会，按照古田会议的精神，对这支部队进行了艰苦细致的教育和改造，使之不断成长壮大为一支活跃的革命武装力量，为尔后组建正规的红军和开辟革命根据地创造了重要条件。1932年12月，又按照中共临时中央、陕西省委的决定，改编为中国工农红军第二十六军第二团。这是陕甘地区建立的最早的一支正规红军，是进行武装斗争、开展土地革命和创建革命根据地的骨干力量。但是，由于“左”倾冒险主义的干扰，这支仅组建半年多的弱小红军在南下渭华途中遭到失败。刘志丹认真总结经验教训，批判“左”倾错误，并于1933年11月恢复了红二十六军，新组建了第四十二师，使得革命武装又有了新的发展。
陕甘边与陕北两地区的红军会师，是西北地区红军发展的里程碑。1935年1月，刘志丹按照中共驻北方代表的指示，率红二十六军北上到达陕北安定（今子长）县，同谢子长（因伤势严重于2月21日逝世）领导的红二十七军会合。2月5日，中共陕甘边特委和陕北特委在周家崄举行联席会议，决定成立中共西北工作委员会、西北革命军事委员会。从此，红二十六军、二十七军在西北革命军事委员会主席刘志丹等的统一领导和指挥下，逐步成长壮大为中国工农红军的重要力量。刘志丹亦被朱德称赞为“忠实英勇的红军领导”。
1936年4月14日，在红一方面军东征战役中，作为西北革命军事委员会委员、红二十八军军长的刘志丹，身先士卒，亲临一线指挥，不幸中弹壮烈牺牲。毛泽东获悉后十分悲痛。他说：“我到陕北只和刘志丹同志见过一面，就知道他是一个很好的共产党员。他的英勇牺牲，出于意外，但他的忠心耿耿为党为国的精神永远留在党与人民中间，不会磨灭的。”后来，他在一次干部大会上又语重心长地说：“一个人死了开追悼会，群众的反映怎样，这就是衡量的一个标准，刘志丹同志牺牲后，陕北的老百姓伤心得很，这说明他是真正的群众领袖。”这是对刘志丹光辉一生的最好褒奖。 …